钙钛矿半导体APbX3 (A=Cs, MA, FA; X=Cl, Br, I)量子点的高效发光和良好的电输运特性, 在发光二极管、激光器以及量子光源等方面展现出优异的应用前景。由于自旋效应,半导体量子点理应存在激子暗态,可能抑制发光器件的效率,肖敏课题组和众多国际知名研究组同时开展了钙钛矿量子点的暗态动力学研究。最近,IBM苏黎世研究实验室,美国海军实验室等单位结合第一性原理和单粒子光谱, 联合报道钙钛矿半导体量子点的激子暗态高于亮态 (“Bright triplet excitons in casesium lead halide perovskites”, Nature 553, 189(2018))。肖敏,张春峰课题组采用瞬态磁光光谱学方法(图1),明确发现低温下钙钛矿量子点的暗态存于亮态之下的证据, 并提出利用组分调控暗态的方法,与上述Nature文章意见相左。经过激烈的学术争论,肖敏课题组的结论得到大部分同行的认可,并于近期发表(Nano Lett.,18, 2074 (2018)) 。这一工作提出了新的观点,为理解这类重要光电材料的基础物理,进一步提升器件性能提供了依据。
图1. 钙钛矿半导体CsPbX3 (X=Cl, Br, I)量子点的激子暗态动力学。(a) 激子亮暗态能级劈裂与卤族元素的依赖关系;CsPbBr3 量子点荧光动力学随磁场(b)和温度(c)依赖关系。
该项工作由物理学院肖敏、王晓勇、张春峰团队独立完成。该论文第一作者为物理学院研究生陈岚同学,肖敏教授和张春峰教授为共同通讯作者,王晓勇教授提供了重要帮助。近年来,该团队围绕着钙钛矿量子点的光物理特性开展了系统的研究,是国际上最早实现钙钛矿量子点单光子源(ACS Nano 9, 12410 (2015),Nano Lett. 16, 6425 (2016))和双光子激发激光器(J. Am. Chem. Soc. 138, 3761 (2016))的课题组之一,并发现其激子跃迁的精细能级(Phys. Rev. Lett. 119, 026401 (2017)),为学界认知这一新型材料作出了重要贡献。
该项工作得到了科技部重点研发计划,自然科学基金委和江苏省杰出青年基金的支持。