拓扑半金属因拥有独特的能带结构、超高的自旋霍尔电导等新奇物性，逐渐受到凝聚态物理、低维信息器件等领域的关注。最近，研究表明拓扑半金属在低能光子探测方面也展现出巨大的应用潜力。作为拓扑半金属的典型代表之一，PtTe2在太赫兹波段具有非常强的光电响应，有望被应用在室温超快、高灵敏的太赫兹光电探测器件中，但目前对PtTe2在太赫兹波段的光电响应机制及低能准粒子激发的动力学性质尚不清楚。
近日，本院缪峰教授团队与上海大学物理系马国宏教授课题组合作，首次在PtTe2中观察到太赫兹波段的负光导效应，并揭示其负光导效应来源于光激发所形成的小极化子对载流子传输的抑制效应。
在实验中，研究团队首先利用化学气相法制备了不同厚度的PtTe2薄膜,并利用X射线衍射、拉曼光谱以及X射线光电子能谱等手段对材料的结构和物相进行了表征。随后合作研究团队利用光学泵浦太赫兹探测（图1a-b，OPTP, optical pump-terahertz (THz) probe spectroscopy）技术研究了PtTe2材料在可见光激发下的热电子动力学行为。由于太赫兹波通过材料的相对透射率变化依赖于太赫兹光导的变化，研究团队测量了太赫兹波通过PtTe2薄膜样品的透射率，从而获得了这类样品的太赫兹光导性质。不同于第一类狄拉克半金属（例如Cd3As2）表现出的正太赫兹光导效应，该研究首次报道二类狄拉克半金属PtTe2在太赫兹波段表现出的负光导效应（如图1c）。研究发现当一束泵浦光入射到样品表面，在激发光脉冲持续的时间内，PtTe2的光导迅速上升；在皮秒时间范围内，PtTe2的光导会迅速地从正效应转变为负效应。为了解释这一发现，研究团队基于PtTe2本身的强电声子耦合作用，提出了极化子模型，对所观测到的负光导现象进行了解释：在初始飞秒时间尺度内，光激发引起了电子的热化和费米分布的展宽，从而使得PtTe2薄膜对太赫兹波的吸收得到增强；在随后的亚皮秒时间内，光激发所产生的热电子会和晶格振动发生强烈耦合，导致电子周围的晶格发生扭曲从而形成小极化子，形成的小极化子显著降低了电子迁移率，引起PtTe2薄膜的太赫兹波吸收率降低，进而导致负光导现象的出现；最后，伴随着极化子的消失，体系最终恢复到平衡态。随着泵浦能量的增加，负光导效应越明显。这是由于光激发所产生的更多热电子会被声子束缚住，导致光导进一步降低，这也佐证了极化子模型的合理性。该工作为第二类Dirac 半金属的光生载流子动力学研究提供了新的思路，所观察到的太赫兹负光导效应有可能被利用来设计新的常温太赫兹光电器件。
相关研究成果以《Observation of Negative THz Photoconductivity in Large Area Type-Ⅱ Dirac Semimetal PtTe2》为题于2021年6月4日发表在物理学旗舰刊物《物理评论快报》 （Physical Review Letters 126, 227402 (2021)）上（https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.227402），并入选“编辑推荐”论文。上海大学博士生索鹏、山东科技大学张会云教授、本院博士生闫胜楠为论文的共同第一作者，本院梁世军副教授和上海大学物理系马国宏教授为共同通讯作者，本院参与该工作的还包括缪峰教授和博士后郝松博士。该工作得到了国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金等项目的资助，以及微结构科学与技术协同创新中心的支持。
图1.（a）PtTe2的晶格结构示意图。（b）OPTP测量技术示意图（c）室温下，7.8 nm 厚PtTe2在785 nm可见光的激发光下，太赫兹波透射率的瞬态动力学演化过程，插图为在短时间扫描窗口内太赫兹波透射率的瞬态响应。（d）不同可见光泵浦能量密度后，太赫兹波透射率的瞬态演化规律，插图为不同泵浦探测时间间隔（0和3 ps）的太赫兹响应随着泵浦能量密度的变化关系。
论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.227402
缪峰团队主页：https://nano.nju.edu.cn/