近日，南京大学物理学院温锦生教授、李建新教授、于顺利教授及合作者通力合作，利用中子散射手段结合理论计算对一个可以实现单层铁磁、且居里温度可调控至室温的范德华金属铁磁体材料Fe2.72GeTe2进行研究，发现了该材料中局域磁矩与巡游电子分别贡献低能的自旋波激发以及高能的反常柱状连续谱，揭示了磁激发的二元特性。进一步的中子谱学研究表明，巡游电子与局域电子之间存在近藤相互作用。
磁性起源是凝聚态物理中长期存在的难解之谜。在两种极限下，材料的磁性可以分别基于局域磁矩图像或巡游电子图像来理解：前者的磁性来源于局域电子的磁矩通过海森堡交换相互作用形成有序排列；后者的磁性来源于交换劈裂引起的自旋向上向下巡游电子数的失衡。然而，在中间情况下，体系中电子同时表现出局域与巡游特性时，材料的磁性该如何描述仍存在很大争议。近年来，范德华铁磁材料Fe3-xGeTe2受到了广泛的关注。一方面，由于其可以实现单原子极限下的铁磁长程序，且该材料具有金属性，不同于其他能够实现二维铁磁的绝缘体。另一方面，由于其金属性，可以由门电压将其居里温度调控至室温。此外，该材料还可能实现拓扑结线态、斯格明子等新颖的拓扑量子态。但是，由于该材料的磁性主要由Fe的3d电子所贡献，使得体系中的电子同时具有局域和巡游两种特征。因此，关于其磁性起源尚未达成共识，局域磁矩和巡游电子这两种相互对立的图像均有相应的实验支撑。
图1. (a)和(b) 非弹性中子散射测得的4 K温度下的自旋激发谱。(c)和(d) 密度泛函理论计算给出的铁磁态自旋向上向下电子能带结构。(e) 紧束缚模型计算结果以及粒子-空穴对散射过程示意。(f)和(g) 无规相近似计算得到的自旋激发谱。
为解决这一争议，研究团队生长了Fe2.72GeTe2的高质量、大尺寸单晶，并采用中子散射这一能够在动量-能量空间直接探测材料磁激发的手段对这些单晶进行了研究。通过非弹性散射实验，研究团队得到了完整、清晰的磁激发谱，部分结果如图1(a)、(b)所示。可以发现材料中存在两种不同的自旋激发模式：第一种是低能的铁磁自旋波型激发，其起始于布里渊区中心Γ点，并且朝着布里渊区边界传播；第二种是高能部分的反常柱状连续谱激发，其位于布里渊区边界，并且可延伸至100 meV。对于前者，该团队认为其来源于体系中局域磁矩的集体激发；对于后者，其行为完全偏离局域磁矩框架下的自旋波激发，该团队将其归因于自旋翻转的巡游电子粒子-空穴对激发。为了印证该结论，研究团队利用密度泛函理论、紧束缚模型以及无规相近似的方法，计算了铁磁态下的电子能带结构[图1(c)、(d)]。考虑上下自旋带间的粒子-空穴对散射过程[图1(e)]，成功模拟出实验观测到的柱状激发谱[图1(f)、(g)]。该结果表明材料中既具有局域磁矩也具有巡游电子，体现了d电子的二元特征。
图2. (a)、(b)和(c)、(d) 面内和面外方向4 K以及100 K的低能自旋波激发。(e)-(g)和(h)-(j) 面内和面外方向两个温度下的等动量切线以及阻尼常数比较。
此外，研究团队还发现该材料的低能自旋波激发呈现反常的温度演化。面内和面外方向的三维自旋波在低温4 K下，表现为过阻尼的传播模式，如图2(a)、(c)以及(e)、(h)所示，然而在高温100 K下，自旋波则显得更为定义明确，如图2(b)、(d) 以及(f)、(i)所示。通过比较这两个温度下低能自旋激发的阻尼常数，可以发现100 K下的阻尼常数明显小于4 K，如图2(g)、(j)所示，这意味着相较于4 K温度下，自旋波的寿命和相干性在100 K时得到了显著的增强。而对于通常的磁性材料，随着温度升高引起热涨落的增强，总会使得磁激发损失相干性。该反常结果来源于升温导致的近藤屏蔽效应的减弱。表明材料中局域磁矩和巡游电子存在相互作用，使得体系出现近藤晶格的行为特征。
该工作观察到了自旋波激发以及罕见的柱状连续谱激发，解释了范德华金属铁磁体Fe2.72GeTe2的磁性起源，提供了d电子磁性系统中局域磁矩和巡游电子共存以及相互作用的直接谱学证据。实验发现的近藤晶格行为通常在具有较重f电子的重费米子体系中出现，而在d电子系统中却鲜有报道，这给阐释过渡金属化合物中的磁性本质提供了新的思路，对于解决此类问题具有重要意义。
该研究成果以“Neutron Spectroscopy Evidence on the Dual Nature of Magnetic Excitations in a van der Waals Metallic Ferromagnet Fe2.72GeTe2”为题，发表在《Physical Review X》上[Phys. Rev. X 12, 011022 (2022)]。南京大学物理学院温锦生教授课题组的博士后鲍嵩、博士生上官艳艳、蔡正蔚（已毕业）以及南京邮电大学的王巍博士为论文的共同第一作者，温锦生教授、李建新教授和于顺利教授为共同通讯作者。实验研究由温锦生教授课题组完成，理论研究由李建新教授课题组以及王巍博士、万贤纲教授负责完成。其中，中子散射实验工作在日本质子加速器研究中心的4SEASONS谱仪，以及澳大利亚核科学和技术组织的SIKA谱仪上完成。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、一流大学和一流学科建设计划、固体微结构物理国家重点实验室以及人工微结构协同创新（2011）中心的支持。
文章链接：
Song Bao, Wei Wang, Yanyan Shangguan, Zhengwei Cai, Zhao-Yang Dong, Zhentao Huang, Wenda Si, Zhen Ma, Ryoichi Kajimoto, Kazuhiko Ikeuchi, Shin-ichiro Yano, Shun-Li Yu, Xiangang Wan, Jian-Xin Li and Jinsheng Wen, Neutron Spectroscopy Evidence on the Dual Nature of Magnetic Excitations in a van der Waals Metallic Ferromagnet Fe2.72GeTe2, Phys. Rev. X 12, 011022 (2022).