采用富锂氧化物作为正极材料为实现高能量全固态锂电池提供了一个理想的选择，而富锂正极材料通常很难与固态电解质（SSEs）直接匹配，严重限制了高容量正极在全固态锂电池中的容量利用率。
近日，南京大学郭少华、周豪慎团队采用了一种仅有固态电解质和富锂氧化物的复合正极系统来研究其兼容性，其中选择了具有高电子电导率的单晶Li2RuO3（LRO）作为富锂氧化物模型，以避免额外的导电碳界面。通过与两种经典固态电解质Li6PS5Cl和Li3InCl6（LIC）的比对，研究人员发现SSE/LRO的界面相容性，尤其是SSE与LRO的氧化晶格氧（O(2-n)-，0<n<2）的相容性，是电化学性能的主导因素。此外，该研究还首次报道了通过In与O(2-n)-的相互作用而自建的晶格氧稳定界面，它能有效防止LRO的O损失和界面降解，从而使LRO的可逆容量达到294.0 mAh g-1，初始库仑效率为98.1%，循环300次后容量保持率为99.6%，根据30wt%-LIC/70wt%-LRO复合正极和锂负极的质量计算，比能量密度为495 Wh kg-1在18.85 mg cm-2的高LRO负载下，可获得4.14 mAh cm-2的可逆面容量。这种合理的富锂正极/SSE界面设计为研究人员提供了对界面兼容性的新认识，以及提高ASSLB中晶格氧氧化还原可逆性和能量密度的新策略。
LRO在两种经典SSE（LPSC和LIC）界面上的高活性氧化氧（O(2-n)-）演化示意图
该论文由现代工学院郭少华教授和周豪慎教授团队完成，以“Self-constructing a lattice-oxygen-stabilized interface in Li-rich cathodes to enable high-energy all-solid-state batteries”为题于2024年04月05日在线发表在国际知名期刊《Energy & Environmental Science》上。南京大学现代工学院博士生徐向群和研究员褚世勇为论文共同第一作者，南京大学现代工学院郭少华教授与周豪慎教授为通讯作者。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金委等的支持。
论文信息
Title: Self-constructing a lattice-oxygen-stabilized interface in Li-rich cathodes to enable high-energy all-solid-state batteries
Authors: Xiangqun Xu,# Shiyong Chu,# Sheng Xu, Shaohua Guo,* Haoshen Zhoua*
Energy & Environmental Science