最近,南京大学现代工程与应用科学学院秦亦强教授、张超副教授团队、物理学院朱永元教授课题组通力合作在非线性光学成像领域取得了进展,提出了一种利用二次谐波直接观测无规铁电畴结构的新型方法,并在理论和实验上得到了验证。该研究工作已被Physical Review Letters接收发表。https://journals.aps.org/prl/accepted/0d078Y9fQbc1326161359af1b887f1ccd67a15544

铁电材料由于其压电、热电和光电方面的特殊性质而在许多研究领域中有着广泛的应用。微观结构决定宏观功能,因此对铁电畴结构的表征技术逐渐成为一个热点课题。经过几十年的发展,包括电子显微镜、线性光学成像和非线性光学成像等方法,已经广泛地运用于观测畴结构。然而这些方法在实际研究和应用中仍存在一定局限性,比如说线性光学方法由于正负畴的折射率相同,需要先对样品腐蚀来改变畴壁周围的相关特性,这就对会样品造成损伤;再比如基于Talbot和Cherenkov效应的一些非线性光学方法,只适用于周期结构或者是需要配合焦点扫描的手段才能成像,无法直接对一般的无规畴结构进行观测。

利用铁电畴畴壁在非线性成像过程中的特殊衍射性质,研究人员提出了一种简单的非线性成像方法,能够直接并实时地观测二维无规铁电畴结构。该工作主要分为理论和实验两部分。理论上主要从衍射方程出发,对铁电畴畴壁的二次谐波衍射特性进行了理论分析,给出了一对正负畴的倍频传输场强分布的解析解,发现畴壁处的倍频像始终呈暗场。通过进一步的理论分析,发现畴壁的倍频像线宽在一定区域内与传播距离的平方根成正比,与正常的远场衍射过程(一次方)相比畴壁像的展宽得到了极大的抑制,为直接成像提供了可能性。在此基础上,将单一畴结构推广到复杂的无规则畴结构,进一步通过数值仿真模拟二次谐波成像证实了传输过程中畴界的近似无衍射性质。该工作的实验部分主要以钽酸锂为例,用900nm的飞秒激光打到样品上,在CCD中可以直接收集到450nm的倍频畴结构像,其中畴界显示为暗场。结果表明,可以在百微米范围内连续观测到畴结构的清晰倍频像,其中衍射效应确实得到了很好的抑制。

这种基于二次谐波的观测方法不需要大型的显微镜设备,也不需要焦点扫描,可以用来无损地实时观测不规则畴结构,其成像质量还有望通过计算机后期数据处理进一步提升,为实现铁电畴的高分辨率成像提供了可能,具有很高的潜在应用价值。

论文第一作者是现代工程与应用科学学院2014级直博生陆蓉儿,张超副教授和秦亦强教授为本文的共同通讯作者。朱永元教授给予本文精细的指导。南京大学是论文唯一署名单位。现代工程与应用科学学院张勇教授、物理学院洪煦昊工程师对实验提供了大力支持。感谢刘冬梅博士、魏敦钊博士生及刘昂博士生的帮助。该研究由国家重点研发计划(2017YFA0303700)、国家自然科学基金、江苏省科学基金项目资助完成,同时感谢人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省高等教育机构优势学科等平台与项目的大力支持。