透射电子显微镜是目前对材料进行微观组分和结构表征的重要研究手段。在扫描透射模式（STEM）下，通过高角环形暗场像（HAADF）与电子损失能谱（EELS）结合，虽然可以在原子尺度上同时获得材料的原子数衬度像和谱学信息，但是HAADF像对轻元素探测不敏感。在TEM模式中虽然相位衬度像对轻元素比较敏感，但目前没有有效方法通过与EELS联用同时获得高分辨可量化的轻元素相位像 （Phase imaging）和与其对应的谱像。
南京大学固体微结构物理国家重点实验室，现代工程与应用科学学院，南大亚原子分辨电镜实验室王鹏教授课题组基于电子叠层衍射成像（Ptychography）技术，首次提出一种5维STEM的新成像方法（Hollow Ptychography）。通过这种方法，能够实现在一次成像过程中，同时获得材料的原子序数衬度像（HAADF）和高分辨相位像（Phase），以及与其一一对应的谱学信息(EELS和EDS)。图1（a）所示为此方法的光路原理示意图。在会聚电子束的扫描下，利用中空的高速相机（Hollow Pixelated Detector）采集二维衍射强度图案，同时，从相机中空部分透过的电子束可以进入电子能量损失探测器（EELS）形成谱像。
图1（a）光路原理示意图；（b）[001]方向二硫化钼的高角环形暗场电镜图像；（c）[001]方向二硫化钼原子模型图。
图2展示了二硫化钼的环形暗场像（a），传统叠层衍射重构相位图（b）,以及中空衍射叠层衍射重构恢复的相位像（c）和对应位置的傅里叶变换结果。（200）（300）衍射斑对应于1.36 Å和0.91 Å的晶面间距，说明叠层衍射重构的分辨率达到了0.91 Å的分辨率，且衍射图案中空信息的缺失并未影响到相位的分辨率，而传统环形暗场像（ADF）的图像分辨率只有1.36 Å。并且图2（b）和（c）中S原子的衬度明显优于图2（a），说明叠层衍射重构恢复出的相位对轻元素更敏感。
图2（a）环形暗场像（ADF）；（b）传统叠层重构的相位像；（c）中空衍射图案叠层重构的相位像；（d）-（f）对应的傅里叶变换结果
这种应用中空Pixelated detector的5D-STEM成像方法 （如图1（a）），不但完全集成了传统STEM模式下的各种先进成像模式，包括HAADF， ABF， DPC，以及谱学EDS and EELS mappings，也同时提供具有超高分辨的、可量化的、对轻元素敏感的相位重构像。因此，在对由轻元素所组成的材料（生物，锂电等）的研究中，这种5D-STEM成像方法能够实现在单次采集的5D数据中，获得整套能够一一对应的结构和化学组分信息。这种中空高速相机（hollow pixelated detector）的5D-STEM成像方法，将有望替代传统STEM上的多个环形探头，成为未来的一种集多种成像模式与一身的高分辨成像方法。
该工作 “Hollow electron ptychographic diffractive imaging”, 于2018年10月1日在线发表在Physical Review Letters, 121, 146101 (2018)上。南京大学现代工程与应用科学学院硕士研究生宋苾莹、丁致远是论文的第一和第二作者，王鹏教授为通讯作者。相关工作得到了英国Diamond同步辐射实验室、牛津大学Christopher Allen博士和Angus Kirkland教授, 以及南方科技大学张福才教授，加州大学尔湾分校潘晓晴教授等人的大力支持。该工作受到固体微结构物理国家重点实验室和人工微结构科学与技术协同创新中心，国家自然基金项目，973 计划等资助。
（现代工程与应用科学学院 科学技术处）