近日，南京大学朱嘉、周林、祝世宁研究团队与北京大学马仁敏、佐治亚理工蔡文衫等研究组合作，在钠金属薄膜和等离激元光子器件研究方面取得了重要突破。他们利用金属钠所具有的低熔点（97.72摄氏度）特点，发展了独特的液态金属旋涂工艺，制成了金属钠薄膜，首次揭示了金属钠膜的优异光波段等离激元特性。研究结果证实金属钠的自由电子弛豫时间约为金属银的两倍，钠基等离激元波导的品质因数亦显著超越传统的贵金属基波导。在此基础上他们研制出的钠基通讯波段激光器在室温下的光泵激射阈值仅为140千瓦每平方厘米，创造了同类等离激元纳米激光器室温激射的阈值新低。采用有效的封装工艺，制备的钠基等离激元器件可保持稳定且良好的工作性能。2020年5月27日，相关研究成果以《稳定高性能钠基近红外等离激元器件》（Stable, high-performance sodium-based plasmonic devices in the near infrared）为题，在线发表于《自然》杂志，（Nature 581,401–405 (2020)）；研究生汪洋、于健宇、毛逸飞与陈绩为并列第一作者，朱嘉、马仁敏、周林和祝世宁为共同通讯作者。

表面等离激元，是光与金属中自由电子相互作用形成的一种新型元激发，因其对光场具有亚波长尺度的约束能力和突破衍射极限的传输特性,在微纳光子器件和光子集成、超分辨成像等领域具有广阔的应用前景。一般的等离激元器件如激光器、谐振腔等，其特征尺寸可以小到亚微米、深亚微米，而等离激元波导甚至可以小到纳米量级。然而由于等离激元激发有电子振荡参与，因而由焦耳热引起的损耗成了等离激元器件走向应用的瓶颈。对于微纳光子器件及集成芯片来说，寻找光频段低损耗的金属材料成了该领域研究人员多年来努力的目标。

此前，人们一直寄希望于贵金属（银、金等），相比于其他金属，银、金损耗较低，稳定性好。特别是近年来，银单晶薄膜工艺的突破使得其损耗进一步降低，给光频波段等离激元器件研制带来希望。然而对大多数器件，银本征损耗依然较高，再加上贵金属成本与制备工艺等因素，贵金属等离激元器件走向应用依然有很大挑战。相对于贵金属而言，以钠为代表的碱金属传输特性更接近理想自由电子气模型，且带间跃迁损耗较小，因此被认为有可能具有更低的光学损耗。然而，由于金属钠活泼的化学性质和严苛的制备条件，基于金属钠的等离激元器件的实验探索鲜有报道。

金属钠膜的制备是钠基等离激元器件首先需要解决的问题，如图1所示，研究团队发展的液态金属旋涂工艺结合可控冷却技术，兼具高效和低成本的优势，成功获得了高质量的金属钠膜及等离激元结构。理论计算和实验结果表明，制备的钠薄膜的自由电子弛豫时间约为0.42 皮秒，品质因数(Figure of Merit) -1/2在近红外波段有明显优越性。碱金属薄膜制备工艺的突破为低损耗的等离激元光子器件的研发奠定了技术基础。

图1 金属钠等离激元薄膜的制备和测量的介电常数。

研究团队对钠基表面等离极化激元的传输特性进行了定量研究。如图2a所示，两端纳米柱阵列作为耦合结构实现空间光与波导中表面等离激元的耦入和耦出，通过测量不同传播距离的信号强度（信号强度降到初始值1/e时的传播距离）可以实现传播长度的定量标定。实验结果表明，在近红外波段（如1500 纳米），表面等离激元在钠-二氧化硅界面的传播长度可达200微米以上。此外，受益于独特的色散特性，钠基等离激元波导具有更强的横向电磁场局域效应和更小的模式尺寸。在近红外波段，钠基波导的品质因数是金属银的两倍以上。

图2 钠-二氧化硅等离激元光波导结构和性能表征

研究团队在此基础上进一步开发了钠基等离激元功能器件。纳米激光光源是光子芯片集成的核心器件之一，更小体积、更高调制速度、更低功耗且能在室温下工作的激光器一直是其发展的目标。例如，在电子芯片上实现光互连就要求激光器的特征尺度接近电子器件，功耗也要小于电互联。然而，常规激光的小型化受到光学衍射极限的制约，特征尺寸只能小至光波长量级。引入金属微纳结构，通过表面等离激元的辅助，光源不但能够突破光学衍射极限，缩小特征尺寸，而且能够增强光与物质相互作用，有效降低激光器的激射阈值和器件功耗。

图3 钠基等离激元纳米激光器结构、激光模式场强分析和激光光谱

研究团队设计并制备了基于金属-绝缘体-半导体复合微纳结构的激光器件（图3）。实验结果表明，将低损耗的钠基等离激元结构与高品质因子的InGaAsP量子阱结构相结合，可有效降低整个器件的欧姆损耗和辐射损耗，制备的钠基等离激元激光器的室温激射阈值约为140千瓦每平方厘米（图4），创造了同类型纳米激光器阈值新低。

图4 钠基等离激元纳米激光器激光光谱分析

值得一提的是，得益于有效的封装保护，该激光器件在正常环境下6个月后仍然保持了良好的工作性能。同时，研究团队在高温和高湿环境下进行了钠基器件的加速老化实验，证明了制备的钠基等离激元器件具有非常好的耐受能力。

采用碱金属有效降低了等离激元材料光学损耗，为时空小尺度上光与物质耦合相互作用的研究提供了新的探索路径。以钠为代表的碱金属在近红外波段展现出优异的等离激元特性，为探寻低损耗等离激元光子材料提供了新的思路；低损耗、高性能的钠基等离激元器件的展示向等离激元集成应用方向迈出坚实的一步。

同时碱金属低损耗的本征特性及极限仍有待深入挖掘，未来随着工艺发展与材料质量的提升，并结合碱金属独特的电化学特性，必将为新型等离激元功能器件的发展提供新的机遇，因而具有里程碑式的意义。

上述研究得到国家重点研发计划"纳米科技"重点专项、国家自然科学基金等资助。南京大学、北京大学、佐治亚理工、浙江工商大学等单位研究人员参与合作。

文献信息

标题：Stable, high-performing sodium-based plasmonic devices in the near infrared

链接：https://www.nature.com/articles/s41586-020-2306-9