近日，南京大学科研团队发展了一种新型非互易飞秒激光极化纳米铁电畴技术，并在铌酸锂晶体中成功演示了激光3D打印纳米铁电畴，相关工作以"Femtosecond laser writing of lithium niobate ferroelectric nanodomains"为题发表在2022年9月15日的《Nature》上。这一工作是该团队在发展激光擦除铁电畴工艺并制备出首个铌酸锂三维非线性光子晶体（Nature Photon. 12, 596 (2018);Nature Commun. 10, 4193 (2019);Light Sci. Appl. 10, 202 (2021); Optica 8, 372 (2021)）之后的又一重大突破。论文通讯作者为南京大学现代工程与应用科学学院张勇教授，第一作者为顼晓仪博士和王天新同学，论文工作得到了肖敏教授和祝世宁教授的悉心指导，上海理工大学顾敏教授和南京大学吴迪教授提供了重要支持，合作者还包括上海理工大学方心远副教授和中山大学魏敦钊副教授等。
铌酸锂得益于其优越的透射谱范围、非线性光学系数、电光和压电性能，是下一代5G/6G通讯和光子芯片的重要载体。特别的是，在铌酸锂晶体中制备铁电畴结构，在非线性光学、声学滤波器、非易失铁电存储等领域有广泛的应用前景。早在上个世纪八十年代，南京大学的研究小组就采用晶体生长条纹技术在铌酸锂晶体中得到了周期为几微米的铁电畴阵列结构，验证了准相位匹配原理，开启了周期极化铌酸锂晶体（又称非线性光子晶体）在激光变频、量子光源等领域的广泛应用。要进一步提升铌酸锂铁电畴器件的性能，亟需在三维空间实现纳米精度的铁电畴结构可控制备。然而，受限于传统加工技术，该问题一直是困扰研究人员的巨大挑战。
此次，南京大学的研究团队发展了一种新型非互易激光极化铁电畴技术，将飞秒脉冲激光聚焦于铌酸锂晶体内部进行直写，得到了纳米线宽的三维铁电畴结构。在直写过程中，铌酸锂晶体在高强度激光作用下发生多光子吸收，导致局部晶体温度升高，既使得铌酸锂晶体的局域矫顽场降低，又在晶体内部形成了一个有效电场。在二者共同作用下，晶体内部形成一个有效区域，可以实现铁电畴极化反转。同时，有效电场方向的分布特性决定了激光直写铁电畴具有非互易特性，即沿不同方向直写可以实现不同线宽的铁电畴极化以及反极化。研究人员利用这一特性设计了不同的加工工艺，在三维空间上均实现了突破衍射极限的铁电畴线宽控制，实验中成功制备出线宽为100 nm~400 nm的条形铁电畴和尖端宽度为30 nm的楔形铁电畴。同时，还演示了铁电畴结构从一维向二维和三维的结构转换，并实现了高效非线性光束整形。此外，该加工方法得到的铁电畴具有良好的稳定性，经过两年的时效处理或者300℃高温处理后依然稳定存在。
这一工作将飞秒激光极化技术与铌酸锂铁电畴工程有机结合，突破了传统技术的壁垒，首次在三维空间实现了纳米铁电畴可控制备。将其应用于量子光学领域，可实现高效、高维和窄线宽量子纠缠产生；在电子学领域，可以推动高性能铁电畴壁纳米电子器件的发展，譬如大容量可重写非易失性存储器；在声学领域，纳米周期的铁电畴结构可以实现超高频声学谐振器和滤波器。飞秒激光极化技术可以进一步应用于其他铁电晶体，包括钽酸锂和磷酸钛钾晶体等，并促进高性能三维光、声、电集成器件的发展。
图1、飞秒激光3D打印纳米铁电畴
该项研究工作得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、固体微结构物理国家重点实验室和人工微结构科学与技术协同创新中心的支持。