近日，南京大学现代工程与应用科学学院聂越峰教授课题组与吴迪教授课题组合作，利用自支撑SrTiO3薄膜在单轴拉伸应变调控下获得的纯面内极化，研究了其面内铁电稳定性与膜厚的依赖关系。从实验上揭示了无退极化场时铁电尺寸效应依然存在的规律，显示了偶极-偶极相互作用在铁电相变中的重要作用，为深入理解铁电尺寸效应提供了新的见解。
大数据、云计算、物联网等新兴数据技术与应用的迅猛发展对信息存储容量、读写速率和功耗等方面提出了更高的要求，而钙钛矿铁电氧化物因其亚纳秒级的铁电极化翻转速度以及超低的功耗成为开发新一代高性能存储器件的重要候选材料体系。然而，研究发现铁电薄膜大多存在明显的尺寸效应，即当膜厚降低到纳米级时，铁电极化会被抑制乃至消失，从而限制了其在高密度存储器件中的应用。人们通常将此类尺寸效应产生的原因归结为垂直于薄膜表面的退极化场随膜厚降低而急剧上升所造成的铁电相失稳，但该解释目前还存在诸多争议。深入理解铁电材料的尺寸效应机制在基础研究和实际器件应用方面都具有重要的意义。
图1| a) 自支撑SrTiO3薄膜的单轴应变调控装置；b) 不同厚度自支撑SrTiO3薄膜的XRD 2θ-ω 曲线；c) 单轴应变固定为1.8%时，压电力显微镜（PFM）表征畴结构随厚度变化的依赖关系。
本工作提出一种创新性思路，通过制备具有纯面内极化的材料体系以排除面外退极化场的影响，系统地研究其铁电相稳定性的影响因素以揭示铁电尺寸效应的机理。然而，制备纯面内极化的超薄钙钛矿铁电氧化物薄膜并开展原位调控研究一直难以实现，而近年来新兴的自支撑氧化物薄膜具有优异的调控自由度，为相关研究提供了新的机遇。基于先进的氧化物分子束外延技术，研究团队制备了一系列不同厚度的超薄（几纳米）自支撑SrTiO3薄膜，并系统地研究了这种量子顺电体在单轴拉伸应变调控下出现的纯面内铁电极化，以及其铁电稳定性与膜厚及拉伸应变的依赖关系。通过增大面内单轴拉伸应变，超薄SrTiO3薄膜可获得纯平面极化的室温铁电性，为研究在无退极化场影响下的铁电尺寸效应提供一个干净而独特的系统。研究发现，当SrTiO3薄膜厚度降低时，其铁电相变温度（Tc）降低、获得室温铁电性所需的临界拉伸应变增大以及铁电畴尺寸变小（图1）。这些结果均表明即使没有退极化场，铁电体中也存在明显的尺寸效应（图2）。
进一步分析显示，薄膜表面的近邻偶极子数明显比体内少，偶极-偶极相互作用的效应减弱，从而降低了局域的铁电极化稳定性，且该表面效应随着膜厚的降低而上升。基于横场Ising模型，通过理论模拟得到的铁电相稳定性随膜厚的依赖关系与实验结果向一致，为无退极化场下仍然存在显著的铁电尺寸效应提供了一个合理的机理解释（图2）。值得一提的是，实验还发现通过增加拉伸应变可以在各种厚度的自支撑薄膜中都获得室温铁电相，这一结果显示在超薄极限下仍有可能通过增强偶极相互作用获得稳定的铁电相。此研究为深入理解铁电尺寸效应提供了新的见解，也为后续铁电器件的设计提供了重要理论指导。
图2| a)；薄膜中的偶极-偶极相互作用模型；b) 自支撑SrTiO3薄膜的相图总结，揭示了其铁电性（畴面积和Tc）对膜厚和单轴应变的依赖关系。实线表示实验结果，而绿色虚线表示从横向Ising模型获得的模拟数据
相关成果以"Prominent size effects without a depolarization field observed in ultrathin ferroelectric oxide membranes"为题发表在Physical Review Letters期刊上(DOI:10.1103/PhysRevLett.130.126801)。南京大学现代工程与应用科学学院博士生孙浩滢为该论文的第一作者，聂越峰教授与吴迪教授为论文的共同通讯作者。南京大学现代工程与应用科学学院顾佳晖硕士以及物理学院李永强博士等人为该研究的重要合作者。南京大学物理学院刘俊明教授，北京理工大学黄厚兵教授和美国内布拉斯加大学林肯分校的Evgeny Y. Tsymbal教授、Tula R. Paudel研究员为本工作提供了重要的理论支持。该工作也得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金以及教育部"长江学者奖励计划"等项目的资助；此外，南京大学固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心以及江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室对该研究也给予了重要支持。