近日，南京大学陈鹏副教授、陆延青教授研究组在液晶平面光子学领域取得新进展，通过精准构筑双层相反手性胆甾相液晶的横向与纵向微纳结构，探究了动态、反射式旋光色散效应及自旋解耦的几何相位独立调制，实现了多元刺激响应、多维度复用的动态彩色全息，为软物质光子学提供了新思路和新技术。
手性是自然界中无处不在的奇观。DNA、植物细胞壁、甲虫外骨骼甚至星系中，都能发现各种各样与自身镜像无法重合的手性结构。液晶介于液体和固体之间，兼具液体的流动性与晶体的各向异性，优异的电光响应使其在显示领域长期占据主导地位。有趣的是，在自身手性或手性掺杂的作用下，液晶分子也能自发地排列成螺旋形手性结构，称为胆甾相液晶。这种类似一维光子晶体的自组装螺旋结构，能够引起独特的自旋选择性布拉格反射，即只有与胆甾相液晶手性相同的圆偏振光在光子带隙内被反射，在显示器、滤色器、激光器等方面具有重要应用价值。近年来，各类微纳加工技术的蓬勃发展进一步促进了胆甾相液晶螺旋结构的复杂三维操控。特别地，光取向技术能够诱导胆甾相液晶螺旋轴的起始端/末端分子排布，使得自旋选择性的反射式几何相位被人们发现。这类几何相位光学元件具有宽带、高效等优势，为光偏折、光聚焦、光信息处理提供了有力平台。
对电磁波的频率/波长、振幅、相位、偏振、横向分布等维度的按需调控，是当代信息光电子技术的物理基础。近年来，以高效率、高集成度、多维度、动态可调为核心目标，众多新颖光场调控手段不断涌现。其中，胆甾相液晶作为一种低成本、易加工的软物质光学材料，对温度、电场、磁场、光照、外力等刺激有着出色的灵敏响应性，为动态多维度、平面集成化的光场调控技术开辟了新道路。然而，目前的胆甾相液晶光学元件仍受限于较少的可操控维度或通道数，光学功能较为单一。针对这一难题，研究组受到手性介质旋光色散现象的启发，希望利用光偏振方向随波长旋转的特性，巧妙连接光的偏振和波长维度，并进一步探索旋光色散的动态可调性及其与额外光学维度（特别是空间相位）的有机结合，以期突破目前手性液晶光子元件的瓶颈。
图1. 基于双手性液晶超结构的动态彩色全息示意图
南京大学陈鹏、陆延青研究组在前期手性液晶宽带平面光子学【Adv. Mater. 30, 1705865 (2018)；Light Sci. Appl. 11, 135 (2022)】和动态平面光子学【Nature Commun. 10, 2518 (2019)；Adv. Mater. 32, 1903665 (2020)】的研究基础上，提出了一种预编程的双手性胆甾相液晶纳米结构，可实现动态、多色、多通道复用的光操控技术，并以全息术为例，展示了这种双手性液晶超结构的丰富功能。如图1所示，相反手性胆甾相液晶形成的分段共存结构可为反射光引入波长相关的偏振旋转，即反射式旋光色散效应。进一步结合胆甾相液晶的自旋解耦几何相位调制和多元外场刺激响应性，可实现“中国舞狮”的动态彩色全息。
1）双手性液晶超结构的独特光学效应
研究组利用表面诱导聚合的洗去-重填工艺（图2a），将右旋的胆甾相液晶聚合物支架与左旋的胆甾相液晶主动层集成于单个液晶盒内。于是，线偏振入射光的左旋、右旋圆偏振成分会在不同表面被相应手性的胆甾相液晶层反射，产生波长相关的传播相位差，从而引起反射式旋光色散效应。研究组进一步发挥光取向技术的优异可擦写性，创造性地提出“二次光图案化”工艺，通过光取向和光改写分别赋予右旋、左旋胆甾相液晶层不同的全息图结构，为两种圆偏振光编码独立的几何相位，即自旋解耦的几何相位调制。值得注意的是，打破左旋、右旋圆偏振光几何相位的共轭性及重建图像的中心对称性，对传统液晶元件而言极具挑战性。该工作实现的自旋解耦几何相位为矢量光场的任意操控创造了机会，可将非中心对称的全息图像编码到正交线偏振通道，实现定制化的矢量全息和线偏振复用全息。
图2. 双手性超结构的制备流程与多元刺激响应、多维度复用全息
2）多元刺激响应的动态全息
得益于胆甾相液晶丰富的刺激响应性，双手性液晶超结构的反射式旋光色散效应也会在多元外场刺激下变化，而预先编码的自旋解耦几何相位却不受外场影响，这使复杂光场的动态调控成为了可能。在单色光入射下，研究组实现了全息重建图像在热、电场刺激下的可逆动态切换（图2b-c）。初始状态下，检偏片清晰地滤出了“LC”（或“NJU”）的图像，而在特定的温度或电场下，反射光场的偏振方向整体旋转90°，于是，检偏片滤出的图像切换为另一线偏振通道的“NJU”（或“LC”）。值得关注的是，电调双手性液晶超结构采用了聚合物分散胆甾相液晶作为主动层，响应时间可达36 μs（图2d-f），比普通液晶光学器件快2~3个数量级，为超快多维光场调控提供了新策略。
3）可动态上色的炫彩全息
反射式旋光色散效应自然地连接了光的偏振和波长维度，为实现偏振、波长混合复用的动态全息拓展了新思路。多色光入射双手性液晶超结构时，反射光的线偏振方向会随波长有规律地旋转，并在550~605 nm的波长范围内旋转了360°。该物理效应在反射光偏振方向和波长之间建立起一对多的映射关系，因此，固定的检偏片滤出的舞狮全息图像会随波长交替变化（图2g）。进一步地，若同时入射多个波长的光，就可以混合出炫彩的舞狮全息图像（图3）。基于反射式旋光色散的动态可调性，偏振片旋转和外场刺激均能改变这些全息图像的颜色，实现“全息彩绘”的动态上色，充分验证了该方案在动态多色光复用方面的潜力。
图3. “中国舞狮”的炫彩全息
通常，手性介质中的旋光色散是均匀且固定的，它与空间相位调制的动态结合在传统材料体系中几乎无法实现，而在该工作中得到了成功探索。除了热调和电调，研究组提出的反射式旋光色散效应也可通过光照、外力等刺激手段调控。另一方面，基于全息图像的变化监测，还可以对外场强度进行智能传感。该工作探究了动态旋光色散的新效应，提出了动态光复用的新策略，拓展了手性纳米结构的设计思路和构筑技术，进一步丰富了手性光学的内涵。高效率、高集成度、多维度和动态可调性的同时满足，可望助力新型全息显示、高安全性加密、复用光通信等前沿应用。审稿人高度评价这一工作：“The work reported here is creative, interesting, and performed with high-quality”、“The idea design, execution, and examples all bring elements of novelty and I believe would be of general interest to readers”。该工作入选Advanced Materials当期frontispiece卷首插画论文。
图4. frontispiece卷首插画
南京大学为该工作的独立完成单位，现代工程与应用科学学院博士生刘思嘉、朱琳为共同第一作者，陈鹏副教授、陆延青教授为共同通讯作者，研究生张逸恒、陈闻、朱栋对本文亦有重要贡献。相关成果以“Bi-chiral nanostructures featuring dynamic optical rotatory dispersion for polychromatic light multiplexing”为题，发表于Advanced Materials（DOI: 10.1002/adma.202301714），并入选当期frontispiece卷首插画论文。该研究由国家重点研发计划（青年科学家项目）、江苏省前沿引领技术基础研究专项、国家自然科学基金优秀青年科学基金及科技创新2030重大项目等资助完成，同时感谢固体微结构物理国家重点实验室、光智能感控与集成技术教育部重点实验室等平台的支持。
* 论文信息
Bi-chiral nanostructures featuring dynamic optical rotatory dispersion for polychromatic light multiplexing.
Si-Jia Liu#, Lin Zhu#, Yi-Heng Zhang, Wen Chen, Dong Zhu, Peng Chen*, and Yan-Qing Lu*.
Advanced Materials 35(33), 2301714 (2023).
* 论文链接