近日，南京大学张荣院士、王学锋教授课题组与宋凤麒教授等多个课题组合作在半导体非互易输运方面取得重要进展。他们在强自旋轨道耦合的钽酸钾KTaO3 (111)界面，通过紫外光激发的载流子转移过程显著地调控了界面二维电子气的非互易电荷输运行为；非互易输运系数获得了三个数量级的巨大提升，达到了105 A-1 T-1。该工作不仅提供了一条利用光学手段调控非中心对称体系非互易输运的可行路径，而且为发展新型光控整流器件与自旋光电器件奠定了实验基础。
对称性是物理学研究的重要概念，当对称性被打破时会出现诸多新奇的物理现象，例如非线性霍尔效应、铁电性、自旋光电流及该课题组最近观察到的超快自旋光电流(https://www.nju.edu.cn/info/1067/359251.htm)，等等。此外，对称性破缺还能产生非互易电荷输运的有趣现象。经典非互易输运的例子当属半导体二极管的整流效应，其中内建电场的存在使得载流子在正向和反向输运过程中表现出不同的行为，从而实现逻辑开关功能。值得注意的是，当非磁体系的空间和时间反演对称性都被打破时，体系的输运过程也将表现出非互易性，即纵向磁电阻在正向和反向的电流下呈现不一致的特征。这不仅反映了体系内禀的对称性破缺及特殊能带结构，还为发展新型整流器件奠定基础。目前，非互易电荷输运已成为半导体与多学科交叉领域的重要研究方向。然而，受限于材料本身的性质，体系对称性破缺往往不够显著。因此，如何增强非互易电荷输运已成为目前的关键科学问题之一。迄今，大部分工作主要集中在利用栅电场调控费米面的位置进而提高对称性破缺的程度上，但效果十分有限。
针对这一问题，课题组在前期光致相变的工作基础上(Adv. Mater. 35, 2211612 (2023))，进一步尝试将光作为一种有效调控手段来探索非互易电荷输运行为。研究体系选择具有比SrTiO3更强自旋轨道耦合（SOC）强度的KTaO3 (KTO) Rashba界面。该界面对光照表现出高度的敏感性，即使是普通光源也能够显著地调节其中的Rashba SOC强度。因此，利用光学手段有望能解决上述非互易电荷输运调控能力弱的问题，从而为新型光电整流器件的发展奠定基础。
首先，课题组利用脉冲激光沉积技术在(111)晶面的KTO衬底上完美外延生长了CaZrO3 (CZO)薄膜，在界面产生了高质量的二维电子气，并在极低温下（~0.43 K）出现超导态。磁电阻测量中出现的弱反局域化效应和线性霍尔曲线表明了KTO界面具有很强的SOC，且在本征状态下只有单一载流子（电子）参与导电。随后，课题组通过在输运系统中原位引入常规单色光源，系统地研究了不同波长光照对薄膜输运性质的影响（图1a）。光源的功率固定在较低的0.3 mW cm-2以排除热效应的影响。他们发现随着光照波长的逐渐减小，薄膜电阻出现了两个平台，分别对应于KTO中氧空位引起的两个带内杂质能级（图1b,c）。值得注意的是，在330 nm波长的紫外光辐照下，薄膜电阻达到极小值。在此基础上，他们选取了一系列特定波长，详细研究了光照对非互易电荷输运的影响（图1d），发现在黑暗环境中施加相反方向的电流，薄膜的纵向磁电阻几乎重合，非互易输运十分微弱；而在330 nm光照下，情况则相反，非互易电荷输运显著增强。他们通过提取表征非互易输运强度的系数，发现紫外光照下非互易输运系数获得了三个数量级的巨大提升，达到了105 A-1 T-1（图1e,f）；并进一步基于二次谐波探测技术得到了相一致的结果。这显著超越了以往栅电场对非互易输运的调控能力，展现出了常规光源在调控非互易输运方面的巨大优势（图1g）。
为了进一步揭示光致巨大调控效果背后的微观机制，课题组从实验上研究了不同波长光照对二维电子气磁电阻和霍尔效应的影响。他们发现在330 nm光照下，磁电阻曲线表现出的弱反局域化效应最为突出，证明Rashba SOC强度得到了明显增强。与此同时，霍尔曲线出现明显的非线性特征，这表明光照引起了体系的Lifshitz转变（即第二种额外载流子参与导电）。他们利用Maekawa-Fukuyama方程与双载流子模型分别对磁电导曲线和霍尔曲线进行了拟合。结果表明：在330 nm的辐照下，大量位于KTO价带顶的电子被激发并跃迁至导带。这一过程不仅极大增强了Rashba SOC有效场的强度，使之达到14.7 T，还诱导出了第二种具有极高迁移率的光生载流子。这对于提高非互易输运能力起到了至关重要的作用。
为了从理论上来揭示非互易输运增强的微观机制，课题组通过第一性原理计算构建了(111)晶面的KTO能带（图2a），分别计算了黑暗环境与光照环境的费米面形状（图2b,c）。在330 nm光照下，光生载流子浓度的提高使费米面进一步升高，穿过了Ta 5d轨道更高能量的子带，从而诱导了Lifshitz转变，并使二维电子气的Rashba系数（αR）提高了近10倍（图2d），导致了更大的自旋劈裂。此外，通过对平方磁电阻的拟合，他们发现光生载流子的迁移率也得到大幅提高，载流子弛豫时间（τ）提升了10倍左右。最后，根据表征物理图像的非互易输运系数品质公式γ ∝ αRτ2/EF，定量地印证了非互易输运系数三个数量级的巨大增强。该工作所展示的界面光生载流子分离诱导非互易输运增强的策略，不仅为在非中心对称体系中调控非互易输运提供了新的途径，也为未来新型光控整流器件和自旋轨道器件的发展和应用奠定了基础。
图2. 通过理论计算进一步揭示光致非互易输运增强的微观机制。
相关成果以“Light-induced giant enhancement of nonreciprocal transport at KTaO3-based interfaces”为题，于2024年4月6日在线发表于国际著名期刊《自然·通讯》(Nature Communications)。南京大学王学锋教授、张荣院士和宋凤麒教授为该论文的共同通讯作者。南京大学电子科学与工程学院博士生张旭、物理学院朱同帅博士和张帅副研究员为论文的共同第一作者。中科院半导体所常凯院士、娄文凯研究员、南京大学张海军教授、中科院物理所沈洁特聘研究员、安徽大学葛炳辉教授等对该工作提供了大力支持和重要帮助。南京大学为论文第一完成单位。该项研究工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目的资助，同时也得到了江苏省光电信息功能材料重点实验室、自旋芯片与技术全国重点实验室、极端性能光电技术教育部重点实验室和人工微结构科学与技术协同创新中心等研究平台的支持。