近日，南京大学物理学院温锦生教授及李建新教授联合团队与中国科学院理论物理研究所李伟研究员、中国科学院大学闫清波教授团队通力合作，通过磁性测量与中子散射实验，并结合理论计算，在蜂窝晶格反铁磁体Na3Ni2BiO6中观测到1/3磁化平台相，首次表明了高自旋磁体中可以实现存在于新奇量子自旋液体中的Kitaev相互作用。该工作不仅将分数磁化平台相的研究扩展到通常不表现几何阻挫的蜂窝晶格化合物，而且还将Kitaev物理从S = 1/2扩展到高自旋系统的量子磁体领域。

阻挫在量子磁体中扮演着至关重要的角色，它是指磁性系统中磁交换相互作用由于相互竞争而无法同时满足经典最低能量的情况。阻挫导致系统中出现强烈的量子涨落，从而演生出各种新型量子自旋态和新颖自旋激发。例如，阻挫引起的量子涨落可以抑制磁性序的形成，导致出现磁无序相，如量子自旋液体。另一方面，量子涨落也可能会在多个简并的经典基态中选择一个特定的磁有序态，即所谓的“无序导致有序”机制。在有限范围的外磁场中这一机制会导致系统中出现奇异的磁化平台相，即磁化强度值在某一磁场范围内被固定在饱和磁化值的一部分。这样一个宏观物理量的量子化是集体量子效应的宏观展示。

磁化平台的一个显著例子是1/3磁化平台现象，这一现象在S = 1/2的三角晶格反铁磁体中得到了诸多实验观测的证实。在这些量子磁体中，小自旋以及强几何阻挫共同增强了系统中的量子涨落。虽然1/3磁化平台的研究已经扩展到其他具有更高自旋的三角晶格系统以及笼目晶格等其他几何阻挫系统，但是在蜂窝晶格反铁磁体中一直缺少明确的实验证据。由于阻挫是分数磁化平台相的前提条件，不具有几何阻挫的蜂窝晶格中是否会出现分数磁化平台、以及如果确实出现了，如何理解它仍然是悬而未决的问题。

此外，近年来，自旋为1/2的Kitaev量子自旋液体引起了相当大的研究兴趣。这是因为在二维六角蜂窝晶格上建立的Kitaev模型可以精确求解，具有拓扑序，存在非阿贝尔任意子激发。通过操作这些任意子，可以实现量子计算，因此在实验中找到这种材料具有重要意义。与三角晶格和笼目晶格等具有几何阻挫的材料不同，这里所讨论的Kitaev量子自旋液体是由各向异性的Kitaev相互作用导致的。在真实材料中找到这种相互作用对于实现量子自旋液体态至关重要。其中，具有六角蜂窝晶格结构的莫特绝缘体α-RuCl3被认为是最具潜力的一个候选材料。然而，目前Kitaev候选材料非常有限且仍然存在争议，在更广泛的材料中寻找Kitaev量子磁体非常必要。其中，自旋S = 1的蜂窝晶格反铁磁体A3Ni2XO6 (A=Li, Na; X=Sb, Bi)被认为是一类新的可能实现Kitaev相互作用的量子磁性材料。

研究团队生长了Na3Ni2BiO6的高质量、大尺寸单晶，并通过磁性测量与中子散射实验对单晶进行了综合全面的实验研究，如图1a所示，通过磁性测量，在2 K的磁化(M-H)曲线中出现一个清晰的1/3磁化平台，即在外加磁场为5.2 T-7.4 T之间，磁化强度被固定在饱和值的1/3处。为了阐明该1/3磁化平台出现的微观机制，研究团队进一步对这些单晶进行了弹性中子散射实验，得到了在零场及平台相时单晶(𝐻, 𝐾, 0)平面上的磁布拉格峰图谱，并进行了理论模拟。如图1c,e所示，通过比较实验结果与计算出的可能自旋态的磁结构因子，研究团队提出1/3磁化平台相的微观磁构型为零-上-零-下-上-上(○↑○↓↑↑)亚铁磁态(如图1f)，这种态是从零场下的锯齿状磁序(如图1d)通过部分自旋翻转过程所形成。在这个过程中，磁元胞扩大为六个格点且其中两个格点上的自旋翻转到蜂窝平面上。基于这些结果，团队建立了Na3Ni2BiO6完整的磁相图[如图1b所示]。

图1. a, Na3Ni2BiO6的磁化曲线；b, 磁相图；c 和 e分别为零场和平台相的弹性散射磁结构因子（上半部分为中子实验结果，下半部分为计算结果）；d和f为磁结构示意图。

图2. 通过张量网络计算得到自旋-1 Na3Ni2BiO6 J1-J3-K-D模型的磁化曲线。

考虑到具有蜂窝晶格的Na3Ni2BiO6不具有传统意义上的几何阻挫，为了进一步阐明材料中阻挫的来源，研究团队利用密度泛函理论和张量网络计算方法对材料进行了详细的理论研究。结果表明，具有海森堡交换耦合J、键各向异性Kitaev相互作用K和单离子各向异性D的最小模型可以解释所有的实验观测结果,尤其是1/3磁化平台现象[图2]。如图2内插图所示，Kitaev相互作用可以显著地降低1/3平台相的能量，因此起到了选择并稳定该平台相的作用，对于该相的形成具有关键作用。该结果为确认在这种材料中存在Kitaev相互作用提供了有力的实验依据。

该成果以 “A 1/3 Magnetization Plateau Phase as Evidence for the Kitaev Interaction in a Honeycomb-Lattice Antiferromagnet” 为题于2023年9月25日发表于《自然物理》(Nature Physics, https://doi.org/10.1038/s41567-023-02212-2)。南京大学物理学院温锦生课题组的博士生上官艳艳和博士后鲍嵩、南京理工大学的董召阳副教授以及中国科学院理论物理研究所李伟课题组的博士后西宁为论文的共同第一作者，温锦生教授、李建新教授、于顺利教授和李伟研究员为共同通讯作者。实验研究由温锦生课题组完成，理论研究由李建新和于顺利课题组以及董召阳副教授、李伟、闫清波等团队负责完成。其中，中子散射实验工作在澳大利亚核科学和技术组织的PELICAN谱仪、日本质子加速器研究中心的AMATERAS谱仪以及中国散裂中子源的GPPD谱仪上完成。宋凤麒教授课题组在磁化测量方面提供了支持。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费、固体微结构物理国家重点实验室以及人工微结构协同创新(2011)中心的支持。

【文章来源：南大新闻】