近日,南京大学现代工程与应用科学学院聂越峰教授课题组结合分子束外延技术与原子氢拓扑还原方法,成功在超高真空条件下制备出具有原子级平整表面的镍基超导薄膜,为进一步研究其电子结构以揭示这类新型高温超导体的超导机理奠定了基础。

自2019年被首次发现以来,无限层镍氧化物超导体便引发广泛的关注,它具有与铜基高温超导体相似的晶格及电子结构,为揭示非常规高温超导机理提供了重要新机遇。实验上,无限层镍氧化物(RNiO2)超导体通常由钙钛矿结构的前驱相(RNiO3)经拓扑还原方法移除NiO4八面体的顶角氧获得。然而,薄膜表面晶格容易在还原过程中遭受损伤,从而无法满足对表面质量要求极高的电子结构表征技术(如角分辨光电子能谱等)的需求。因此,国际上至今无法实现动量分辨的能带结构及超导能隙结构等关键信息表征上的突破,为理解镍基超导体中的超导配对机制带来巨大的挑战。

图1 (a) 无限层镍氧化物薄膜的原位制备示意图;(b-c) La0.8Sr0.2NiO2薄膜表面形貌及截面样透射电镜表征,显示原位还原样品具有原子级平整洁净的表面。

在本工作中,研究团队通过自主改造原子氢源和搭建高真空还原腔体,将原子氢这一超高真空兼容的强还原剂应用于无限层镍氧化物薄膜的拓扑还原过程。经过系统的实验参数优化,原位制备出高质量的La0.8Sr0.2NiO2超导薄膜。如图1所示,区别于传统非原位方式制备的样品,原位还原后的样品保留钙钛矿前驱相原子级平整的表面,为后续电子结构表征提供了高质量的薄膜样品。基于此重要进展,研究团队还率先实现了无限层镍基超导体中动量分辨电子结构表征的突破(arXiv:2403.07344)。此外,该高真空兼容的原子氢拓扑还原技术也可应用于其他无限层结构氧化物薄膜新材料的制备,以及氧化物中氧空位含量和载流子浓度的精确调控,实现新颖关联量子物态的原位表征及调控。

相关成果以“In Situ Preparation of Superconducting Infinite-Layer Nickelate Thin Films with Atomically Flat Surface”为题发表在Advanced Materials期刊上(https://doi.org/10.1002/adma.202401342)。南京大学现代工程与应用科学学院博士生孙文杰、王志超为该论文的共同第一作者,聂越峰教授为论文的通讯作者。南京大学现代工程与应用科学学院博士生浩波、鄢圣峻及孙浩滢博士为该研究的重要合作者。该研究工作还得到南京大学邓昱教授及顾正彬教授的大力支持与帮助。该工作得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金以及教育部“长江学者奖励计划”等项目的资助。同时,南京大学固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心以及江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室对该研究给予了重要支持。

【文章来源:南大新闻】